Selbstorganisierte ultradünne Filme und Membranen aus Polyelektrolyten, Makrozyklen und Polyelektrolyt-Mischungen für die selektive Stofftrennung und kontrollierte Wirkstofffreisetzung

Das Ziel dieser Arbeit war die Herstellung und Charakterisierung neuer ultradünner Filme

und Trennmembranen aus Makrozyklen, Polyelektrolyten und Polyelektrolyt-Blends mit

verbesserten Trenneigenschaften für die selektive Stofftrennung und kontrollierte Wirkstofffreisetzung.

Die Membranen wurden durch elektrostatische Schicht-für-Schicht-Adsorption

auf einer porösen PAN/PET-Trägermembran hergestellt.

Im ersten Teil der Arbeit wurden Membranen aus Polyelektrolyten und Makrozyklen wie

1,4,7,10,13,16-Hexaazacyclooctadecan-Hexaessigsäure (az6ac) und Per-6-amino-Cyclodextrinen

hergestellt. Durch den Einbau von anionischem az6ac konnten Membranen mit einer

erhöhten Kationenselektivität unter Dialysebedingungen hergestellt werden. Hierbei konnte

ein Trennfaktor a(Na+/Mg2+) von bis zu 28 erreicht werden. Unter Nanofiltrations- und

Reversosmosebedingungen konnte der Gesamtfluss deutlich um einen Faktor von 3-4 auf

14 l m-2 h-1 bei 40 bar bei einem sehr guten Rückhalt von bis zu 96% für Ca2+-Ionen und

bis zu 85% für Na+-Ionen gesteigert werden.

Durch die Verwendung von kationischen Per-6-amino-a- und -ß-Cyclodextrinen konnten

Membranen hergestellt werden, die eine größenselektive Trennung von aromatischen Molek

ülen wie z.B. Naphthalin, Perylen und Pyren aus ethanolischer Lösung ermöglichten.

Hierbei wurde ein Einfluss des anionischen Polyelektrolyten und der Ringgröße der Cyclodextrinmolek

üle auf die Trennleistung gefunden.

Im zweiten Teil der Arbeit wurden erstmals Membranen untersucht, die unter Verwendung

von Mischungen aus einem starken und einem schwachen anionischen Polyelektrolyten hergestellt

wurden. Hierzu wurden Poly(styrolsulfonat) (PSS) und Poly(acrylsäure) (PAA)

in verschiedenen Verhältnissen verwendet. Unter Dialysebedingungen konnte eine deutliche

Verbesserung des ionenselektiven Verhaltens im Vergleich zu Membranen, die aus

reinen Komponenten hergestellt wurden, erreicht werden. Durch die Variation der Zusammensetzung,

des pH-Werts und des Salzgehalts der Tauchlösungen konnte das Trennverhalten

der Membranen stark beeinflusst werden. Membranen, die aus Tauchlösungen mit

pH 1,7 hergestellt wurden, zeigten eine sehr hohe Anionenselektivität. Die Trennfaktoren

a(NaCl/Na2SO4) lagen bei 200. Die gleichen Membranen, die aus Tauchlösungen mit pH

7,5/3,5 hergestellt wurden, zeigten hingegen eine Kationenselektivität.

Durch die pH-abhängige Protonierung der PAA kann die Morphologie von PAH/PSSPAA-

Multischichten nach ihrer Herstellung bei pH 7,5/3,5 bei einem nachträglichen Ans

äuern verändert werden. Die Eignung der so nachbehandelten Multischichten zur kontrollierten

Wirkstofffreisetzung wurde ebenfalls untersucht. Hierbei wurden Freisetzungszeiten

für Ibuprofen von bis zu 17 Tagen mit einer maximal freigesetzten Menge von 379 ng cm-2

gefunden. Abgabedauer und abgegebene Menge waren stark von der Zusammensetzung

und dem pH-Wert beim Ansäuern abhängig.